Grimoire Heart zählt zu den größten dunklen Gilden, die Earth Land bisher hervorbrachte. Seit ihrer Niederlage auf Tenroujima gegen Fairy Tail, was zeitgleich das Ende ihres Gildenmeisters Hades mit sich brachte, zogen sich die übrigen Mitglieder zurück und verschwanden für die nächsten Monate im Nichts. Aus der Versenkung zurück gekehrt und nach erfolgreicher Rekrutierung neuer Mitglieder, einem neu aufgestiegenen Gildenmeister, verfolgen auch sie ihr urspüngliches Ziel wieder: Die Gefangenschaft Zerefs. Um diesen Plan in die Tat umzusetzen ist ihnen jedes Mittel recht. Dabei nehmen sie keinerlei Rücksicht auf Verluste, weder eigene Mitglieder, noch anderer Gilden.